Byrne cierpiał na chorobę Alzheimera. Jako zawodnik niemal całą karierę spędził w zespole Liverpoolu, od 1957 do 1969 roku rozegrał 333 mecze. Dwukrotnie zdobył mistrzostwo kraju i raz Puchar Anglii (w finale w 1965 roku z Leeds grał ze... złamanym obojczykiem). W reprezentacji wystąpił w dwóch spotkaniach. Był w kadrze podczas MŚ w 1966 roku, ale wtedy na boisku się nie pojawił. Medal otrzymał dopiero po wielu latach.