Wcześniej, występując w barwach Los Angeles Lakers, był czołowym środkowym ligi. Tego lata stał się tzw. wolnym agentem i mógł wybierać klub. Prowadził rozmowy z Atlanta Hawks i Dallas Mavericks, ale ostatecznie uzgodnił warunki dwuletniego kontraktu z Cavaliers. Umowa opiewa na 24 mln dolarów, ale pod pewnymi warunkami. Nowy klub w pierwszym roku gwarantuje mu kwotę 6 mln. Potem może zakończyć współpracę, gdy nie będzie zadowolony z jego gry. Jeśli koszykarz zostanie jednak na drugi rok, otrzyma 12 mln dol. plus ewentualnie sześć dodatkowej premii. W Cleveland Bynum znów będzie podopiecznym trenera Mike'a Browna. Współpracowali w LA Lakers w sezonie 2010/11, który okazał się najlepszy w karierze zawodnika - uzyskiwał wówczas średnio 18,7 pkt, 11,8 zbiórek w 60 rozegranych spotkaniach, został wybrany do Meczu Gwiazd. Potem kontuzje przerwały dobrze zapowiadającą się karierę. W marcu przeszedł operację obydwu kolan.