Pod wodzą Valverde Olympiakos zdobył w 2009 roku mistrzostwo Grecji. Hiszpan nie porozumiał się wtedy w sprawie nowego kontraktu i objął posadę szkoleniowca hiszpańskiego Villareal. W ojczyźnie nie szło mu tak dobrze. Szefowie klubu rozwiązali z nim kontrakt 31 stycznia tego roku. Teraz Valverde, jak sam powiedział, jest gotowy "do ciężkiej pracy i budowania nowego Olympiakosu". Zastąpi Niemca Ewalda Lienena, którego zwolniono po odpadnięciu w 3. rundzie eliminacji Ligi Europejskiej. Grecką drużynę wyeliminowało Maccabi Tel Awiw.